Исследование механизма синтеза содалита, гисмондина и цеолита.

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 3232 (2023) Цитировать эту статью

612 Доступов

Подробности о метриках

В этом исследовании геополимеры были приготовлены с использованием ковшового шлака (LFS) и летучей золы (FA), а затем гидротермальная обработка была использована для синтеза объемных цеолитных молекулярных сит с фазами гисмондина, цеолита-P1 и содалита. Методом РФА исследовано влияние условий синтеза на кристаллические фазы цеолитовых молекулярных сит. Результаты показали, что лучшие цеолитные молекулярные сита были приготовлены с соотношением LFS:FA 4:6, температурой отверждения 40 °C, временем отверждения 12 часов, модулем силиката натрия (Ms) 1,4, концентрацией NaOH. 4 моль/л, гидротермальная температура 120 °C и гидротермальное время 12 часов. На этой основе продукты анализировали методами СЭМ, адсорбции N2 и ИК-Фурье. Результаты показали, что синтезированные цеолитные молекулярные сита обладают мезопористыми свойствами, а степень полимеризации и сшивки силикалюминатного геля повышаются после гидротермальной обработки. Кроме того, механизм образования цеолитных молекулярных сит был исследован посредством изменений алюмосиликата во время образования цеолита. В этой статье впервые используется гидротермальная конверсия цеолитных молекулярных сит из полимеров на основе LFS-FA, чтобы дать некоторые рекомендации по использованию ресурсов LFS и FA.

Шлак ковшовой печи (LFS) и летучая зола (FA) являются двумя основными твердыми отходами, образующимися в сталелитейной промышленности и угольной электроэнергетике1,2,3. Ежегодно в мире образуется около 20–25 миллиардов тонн твердых отходов (таких как пустая порода, шламы и шлаки) и около 5–7 миллиардов тонн хвостов1,4. Между тем, крупнейшие производители в Китае, Индии и США ежегодно производят не менее 800 миллионов тонн ЖК, но только 20% этих ЖК используется в качестве добавок для производства цемента и бетона5. Если с ОРС и ТВС не обращаться должным образом, отходы будут накапливаться, что приведет к потенциально серьезным последствиям и неизмеримому вреду для окружающей среды6. Таким образом, срочно необходим эффективный метод использования объемного LFS. Получение геополимеров из твердых отходов — экономичная, безопасная и экологически чистая стратегия, которая может быть полезна для этой цели. Более того, повторное использование и повышение ценности твердых отходов также соответствует Целям устойчивого развития (ЦУР) Организации Объединенных Наций и реализации Парижского соглашения. Поскольку цеолиты широко используются в адсорбции, ионном обмене, катализе, молекулярных ситах и ​​других приложениях7,8,9,10, по оценкам, мировой рынок синтетических цеолитов в 2023 году достигнет около 5,9 миллиардов долларов11. Геополимеры, состоящие из тетраэдров [SiO4]4- и [AlO4]5-, обычно считаются аморфными преполимерами кристаллических цеолитов12,13. Цеолиты могут быть получены гидротермальными методами, и эти цеолиты, полученные гидротермальным способом, демонстрируют лучшую кристаллическую структуру и лучшую способность связывать ионы тяжелых металлов. В то же время цеолиты со специфической макроскопической структурой также имеют широкие перспективы применения при переработке твердых отходов. Ченг и др.14 экстрагировали SiO2 из никель-железного шлака и приготовили цеолит 4А гидротермальным методом, сообщив, что оптимальными гидротермальными условиями были гидротермальная температура 100 °C и гидротермальное время 8 часов. Лю и др.15 использовали ультрадисперсный циркулирующий псевдоожиженный слой FA в качестве сырья для получения цеолита А-типа методом щелочно-активируемого гидротермального синтеза, а оптимальными условиями синтеза были концентрация щелочи 2,6 моль/л, гидротермальная температура 90°. С, гидротермальное время 6 часов.

Однако из-за высокого содержания кальция в ЛФС сообщений о синтезе цеолитов с использованием ЛФС в качестве источника кремния и алюминия мало. Обычно считается, что когда материалы с высоким содержанием кальция превращаются в цеолиты, образуются разновидности силиката кальция или гидроксисодалита с низкой пористостью и низкой емкостью катионного обмена, что ингибирует образование цеолита12,16. Для преобразования сырья с высоким содержанием кальция в цеолиты обычно требуются специальные методы предварительной обработки или синтеза. Например, Мураками и др.17 использовали растворы лимонной и муравьиной кислот для избирательного элюирования кальция из доменного шлака три раза в шаровом реакторе, а затем синтезировали из остатка цеолит А. Парк и др.18 получили цеолитовые материалы, содержащие содалит, обработкой FA, NaOH и NaNO3 при 350 °C в течение 24 ч, промывкой полученных твердых веществ избытком деионизированной воды не менее семи раз и сушкой продукта в течение ночи при 105 °C. Лей и др.19 использовали технологию отверждения дисперсной суспензии для изготовления цеолитных микросфер на основе метакаолина/шлака. Затем эти сферы отверждали в печи при 85°C в течение 24 часов, фильтровали, очищали, сушили при 120°C в течение 8 часов и, наконец, прокаливали при 500°C в течение 3 часов для получения цеолитовых микросфер.